半導体ナノ粒子からの高次高調波の発生機構を解明―次世代フォトニクス開発に新知見：京都大学/筑波大学
(2022年6月22日発表)
京都大学と筑波大学の共同研究グループは6月22日、固体のナノ粒子に赤外線レーザーパルスを照射すると発生する高次高調波の発生メカニズムに関して、発生強度と粒子サイズとの関係性などを解明したと発表した。レーザー加工の高精度化や、レーザーの光電場で電流を制御する技術の開発などにつながる成果という。
原子や分子のガスに赤外線レーザーパルスを照射すると、その整数倍の振動数を持つ高次高調波が発生し、高い振動数の光やアト秒（10－18秒）パルス光を作り出すことができる。
最近はガスから固体材料へと高次高調波発生の研究が進み、ガスに比べて高い原子密度を持つ固体を利用した効率的な高調波光源が作られたりしている。
しかし、固体の研究はこれまで主に単純なバンド構造を持つバルクの半導体結晶を対象としたもので、発生メカニズムの研究や理解は十分でなかった。
バルク結晶は個体のサイズが原子の大きさに比べて十分大きいと見なせる結晶で、バルク結晶では電子は連続的なエネルギー状態を取り得る。これに対し、原子や分子の中の電子は、存在できるエネルギーが飛び飛びとなり、不連続な離散的エネルギー状態をとる。
研究グループは今回、サイズを化学的手法によって精密に制御した半導体ナノ粒子を用い、これに赤外線レーザーパルスを照射して、可視から紫外領域の広い波長領域にわたる高次高調波を観測した。
その結果、直径が2nm（ナノメートル、1nmは10億分の1m）より大きくなるにつれて高調波の強度は増大し、100倍程度まで増大することを発見した。赤外線レーザーパルス照射直後に生成するキャリア密度を測定したところ、発生する高調波強度のナノ粒子サイズ依存性と同様の変化を示すことが分かった。
電子運動が空間的に制限されにくい大きなサイズのナノ粒子では、効率的なバンド内遷移が生じ、急激な高調波強度の増大をもたらすことも明らかになった。
今回の研究で、材料のサイズによって電子運動を操作できることがわかり、高次高調波光の特性を制御する技術に重要な知見がもたらされたとしている。
レーザー光強電場下での光学遷移に関するこうした新知見は、レーザー加工の精度向上や、次世代フォトニクス開発の礎になることが期待されるという。
